Технеций представляет собой один из долгоживущих продуктов деления урана, ежегодно образующийся в количестве около 1 кг на тонну облученного топлива. Главную опасность представляет высокая растворимость его соединений, способных мигрировать в окружающей среде. В связи с этим ученые ищут способы иммобилизации технеция в нерастворимых матрицах, например, карбидных, для последующей трансмутации в стабильный рутений.
Ранее эксперименты показали, что при температуре 900 °С атомы углерода встраиваются в кристаллическую решетку технеция, создавая однородную структуру без строгого порядка в расположении атомов. Однако теоретические расчеты при абсолютном нуле предсказывали образование строго упорядоченных кристаллов, что вступало в противоречие с опытными данными. Для разрешения этого вопроса сотрудники лаборатории химии технеция ИФХЭ РАН совместно с коллегами из Сколтеха, РХТУ и AIRI провели полный теоретический анализ карбидов технеция.
Расчеты из первых принципов, описывающие систему «технеций — углерод» при абсолютном нуле, предложили миллионы возможных конфигураций атомов. Просчет каждой из них на суперкомпьютерах занял бы годы. Чтобы преодолеть это ограничение, ученые обучили нейросетевые архитектуры NequIP и Allegro на выборке наиболее симметричных структур. Наилучший результат продемонстрировала модель Allegro, предсказывающая энергию образования с погрешностью всего 2–4 миллиэлектронвольта на атом, что сопоставимо с точностью квантово-механических расчетов.
Это позволило автоматически доопределить энергетические характеристики для более чем 330 тысяч стабильных конфигураций. В результате авторы выяснили, что экспериментально наблюдаемые при высоких температурах неупорядоченные твердые растворы являются теми же самыми структурами, которые при 0 К становятся упорядоченными. При нагреве атомам углерода становится термодинамически выгоднее занимать случайные позиции.
Построенная уточненная фазовая диаграмма показывает, при каких температурах и концентрациях углерода образуются различные фазы, а также выявляет новые упорядоченные структуры. Полученные данные имеют значение для материаловедения и атомной энергетики, позволяя прогнозировать поведение технеция в ядерном топливе следующего поколения и выбирать оптимальные карбидные матрицы для его безопасной иммобилизации. Результаты работы опубликованы в журнале Acta Materialia.
Ранее в России создали первый тандемный масс-спектрометр.
